净水厂干铝污泥对Pb2+和Cu2+的吸附
重金属Pb2+和Cu2+是工业废水中的主要有毒污染物之一，不能自行分解，毒性很大。当排放到自然环境中时，它们会对动物、植物和水生生物造成持久的伤害。吸附法去除水中重金属离子具有操作简单、效率高、处理量大等优点，并且吸附的重金属污染物可以通过解吸回收利用，是一种很有前途的水处理方法。目前已有学者利用活性炭、生物炭、石墨烯、氧化铝等材料吸附处理水中的重金属，但这些材料制造和处理成本较高。因此，寻找廉价、稳定的吸附材料成为吸附法去除水中重金属的主要研究方向。
净水污泥是净水厂水处理过程中产生的化学污泥。主要由无机成分组成，主要含有土壤颗粒、金属氢氧化物、腐殖质等物质。由于净水厂的污泥含有大量的铝离子，污泥表面有各种形状和大小的孔洞，孔隙丰富，活性强，有许多活性吸附点。如果净水厂的污泥可以作为吸附材料，不仅可以节省净水厂的运行费用，还可以实现净水厂污泥的环保处置。近年来，有学者利用净水厂污泥吸附水中的磷和重金属Cd2+，但对重金属Pb2+和Cu2+的吸附研究较少。研究了污泥用量、pH值、Pb2+和Cu2+初始浓度、吸附时间和温度对吸附效果的影响，并通过吸附等温线、吸附动力学模型拟合和热力学分析，探讨了净水厂干铝污泥对Pb2+和Cu2+的吸附特性。
一.材料和方法
1.1测试材料和仪器
实验污泥取自太原某净水厂，是净水工艺中使用聚合氯化铝(PAC)后，加入阴离子聚丙烯酰胺(PAM)形成的干化铝污泥。将自然干燥的铝泥饼拿到实验室，研磨后立即在105℃下干燥1h，然后通过0.25mm的筛子进行深度研磨，然后装入玻璃瓶中，密封并在室温下保存备用。
重金属溶液的配制:将PbCl2(分析纯)和CuCl2(分析纯)分别溶解在超纯水中，配制成一定浓度的Pb2+和Cu2+溶液。
测试仪器:DHZ-D恒温振荡器，苏州培英实验设备有限公司..DHG-9145A鼓风干燥箱、上海亿恒科学仪器有限公司TAS-986原子吸收分光光度计、北京浦西通用仪器有限公司PHS-3EpH仪、上海仪电科学仪器有限公司BDPV-II-20P超级超纯水机、南京全坤生物科技有限公司
1.2测试方法
将100毫升一定浓度的重金属溶液置于250毫升锥形瓶中，并加入一定量的干燥铝污泥。放入恒温振荡器中，控制一定的温度。除非另有规定，温度为(20±1)℃,以140转/分钟振荡一定时间。取样，用针式过滤器(0.45μm)过滤，测量滤液中重金属的浓度。实验过程中，用稀盐酸和稀NaOH溶液调节pH值。每个实验重复3次，取结果的平均值。
1.3分析方法
Pb2+和Cu2+的浓度通过直接注射火焰原子吸收光谱法测定[ASTM-D3559(Pb)，ASTM-D1688(Cu)]。
二。结果和讨论
2.1干铝污泥用量对吸附效果的影响
在Pb2+和Cu2+浓度分别为160 mg/L和100mg/L、溶液pH=4、吸附时间为6h的条件下，考察了干化铝污泥投加量对吸附效果的影响。结果如图1所示。
从图1可以看出，随着干化铝污泥投加量的增加，Pb2+和Cu2+的去除率先逐渐增加，然后趋于平缓。污泥用量为0.14g时，Pb2+的去除率较高，达到83.57%，吸附量为95.51mg/g；污泥用量为0.10g时，Cu2+的去除率达到51.41%，吸附量为51.41mg/g。随着污泥投加量的增加，吸附点的数量和表面积也同步增加，重金属的去除率不断提高，尤其是对Pb2+的吸附。随着污泥用量的增加，污泥对Pb2+和Cu2+的吸附量逐渐降低。原因可能是随着污泥投加量的增加，单位质量污泥的有效表面积减小，吸附量降低。本研究中污泥对重金属吸附量大的原因可能是所用污泥中含有PAC和PAM。研究表明，无机混凝剂PAC和PAM联用时，无机混凝剂的静电力和PAM的桥联吸附作用使水中形成的絮体颗粒间距变小，体积变大变密，从而增强了对水中重金属的吸附效果。
2.2 the值对吸附效果的影响
在Pb2+和Cu2+的质量浓度分别为160 mg/L和100mg/L、干铝污泥投加量为0.10g、吸附时间为6h的条件下，考察了pH对吸附效果的影响。结果如图2所示。
从图2中可以看出，随着溶液pH值的增加，Pb2+和Cu2+的去除率和吸附量增加。当pH值达到9.0时，Pb2+的去除率达到98.17%，吸附量为157.07mg/g . Cu2+的去除率达到98.24%，吸附量为98.24 mg/g .当溶液pH值较低时，氢氧化铝会在污泥表面发生质子化，大量H+积累在污泥表面，会与溶液中的Pb2+和Cu2+产生静电排斥，阻碍Pb2+的吸附和当pH逐渐升高时，溶液中H+的浓度降低，污泥表面逐渐去质子化，表面正电荷逐渐减少，负电荷增加，与Pb2+和Cu2+的静电引力增加。此外，当pH升高到一定程度时，溶液中的Pb2+和Cu2+以及OH-会生成氢氧化物沉淀，从而导致去除效率的提高。
2.3 Pb2+和Cu2+的初始浓度对吸附效果的影响
在干化铝污泥投加量为0.10g、Pb2+和Cu2+溶液的pH值分别为5和4、吸附时间为6h的条件下，考察了Pb2+和Cu2+初始浓度对吸附效果的影响。结果如图3所示。
从图3可以看出，随着Pb2+和Cu2+初始浓度的增加，Pb2+和Cu2+的去除率降低。当干燥铝污泥的剂量保持不变时，吸附点的数量保持不变。当Pb2+和Cu2+的初始浓度较高时，吸附点不足，导致Pb2+和Cu2+的去除率下降。随着Pb2+和Cu2+初始浓度的增加，吸附量先快速增加后缓慢下降。初始浓度是克服Pb2+和Cu2+在液相和固相之间传质阻力的驱动力。当Pb2+和Cu2+的初始浓度较高时，溶液中Pb2+和Cu2+与污泥表面的浓度差较大，促进了溶液中Pb2+和Cu2+向污泥表面的移动，导致单位质量污泥的吸附量增加。
2.4吸附等温线
当干化铝污泥的用量为0.10克，Pb2+初始浓度为120、160、200、260和380毫克/升，Cu2+初始浓度为60、80、100、120和140毫克/升，Pb2+和Cu2+溶液的pH值分别为5和4，温度为4。
从表1可以看出，干化铝污泥对Pb2+和Cu2+的吸附更符合Langmuir方程，说明干化铝污泥对Pb2+和Cu2+的吸附是单层吸附，干化铝污泥表面的吸附点分布均匀。干化铝污泥对水中Pb2+和Cu2+的较大吸附量(qm)为Pb2+>: Cu2+，qm随温度的升高而增大，说明干化铝污泥对Pb2+和Cu2+的吸附是一个吸热反应。
2.5吸附动力学
在Pb2+和Cu2+的质量浓度分别为160 mg/L和100mg/L、干铝污泥投加量为0.10g、Pb2+和Cu2+溶液的pH值分别为5和4、吸附时间为6h的条件下，考察了吸附量随时间的变化。结果如图4所示。采用Lagergren准一级动力学模型和准二级动力学模型对试验数据进行拟合，相关参数见表2。
从图4可以看出，干化铝污泥对水中Pb2+和Cu2+的吸附速率在0~2h内很快，2h后基本达到吸附平衡。平衡时Pb2+的吸附量为138.20mg/g，Cu2+的吸附量为56.76mg/g。从表2中可以看出，准二级动力学模型能更准确地描述干化铝污泥对Pb2+和Cu2+的吸附，说明干化铝污泥对Pb2+和Cu2+的吸附主要是化学吸附。通过计算和验证，平衡吸附量的理论值(qe)更接近实验值。准二级动力学模型基于吸附速率受化学吸附机理控制的假设，涉及吸附剂和吸附质之间的电子共享或电子转移。因此，干化铝污泥对Pb2+和Cu2+的吸附过程可分为三步:(1)Pb2+和Cu2+通过液膜从溶液中扩散到污泥颗粒表面。(2)Pb2+和Cu2+从污泥颗粒表面扩散到污泥颗粒内部。(3)Pb2+和Cu2+在污泥颗粒的活性部位发生化学反应。
2.6吸附热力学
在Pb2+和Cu2+的质量浓度分别为160 mg/L和100mg/L，干铝污泥投加量为0.10g，Pb2+和Cu2+溶液的pH值分别为5和4，温度分别为20、30和40℃，吸附时间为6h的条件下，根据试验结果进行热力学分析。相关参数见表3。
从表3可以看出，分配系数Kd随着温度的升高而增大，说明温度的升高有利于吸附反应。在实验温度下，污泥吸附Pb2+的△Gθ为-26.24~-21.16kJ/mol，污泥吸附Cu2+的△Gθ为-21.94~-17.24kJ/mol，均随温度的升高而逐渐降低，表明干铝污泥吸附Pb2+和Cu2+的过程可以自发进行。△hθ& gt；说明吸附过程是一个吸热反应。△sθ& gt；0，说明吸附反应是一个熵增反应，即吸附反应增加了污泥与重金属溶液之间固液平面的无序度。
三。结论
(1)净水厂干化铝污泥对重金属Pb2+和Cu2+具有良好的吸附性能，Pb2+和Cu2+的去除率随着污泥投加量和pH的增加而增加，但随着重金属初始浓度的增加而降低。
(2)干化铝污泥对Pb2+和Cu2+的吸附更符合Langmuir吸附等温模型，qm为Pb2+>;Cu2+和qm随着温度的升高而增大，说明干化铝污泥对Pb2+和Cu2+的吸附过程是吸热反应。
(3)干化铝污泥对Pb2+和Cu2+的吸附动力学过程可用准二级动力学模型描述。吸附过程可分为液膜扩散、颗粒内扩散和化学吸附反应。
(4)吸附热力学研究表明，干化铝污泥对Pb2+和Cu2+的吸附是一个自发的吸热增熵反应。
(5)干燥后的铝污泥对Pb2+和Cu2+的吸附量大，吸附速度快，可作为含重金属离子废水的吸附剂。(来源:太原理工大学环境科学与工程学院)
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