垃圾填埋场HDPE膜老化特性及其对周围地下水的影响
填埋是固体废物处理的重要手段。由于其低成本、低技术壁垒的优势，是世界各国，尤其是中国、印度、墨西哥等发展中国家固废风险控制的首选。然而，研究表明，尽管现代垃圾填埋场试图通过设计、建设和施工过程中的质量控制和运行管理来控制固体废物填埋过程中的渗滤液泄漏和地下水污染风险，但大多数填埋场难以避免土工膜的原始缺陷(制造过程中产生的)和安装缺陷(土工膜铺设和填埋场运行过程中的锐器刺穿、应力撕裂和焊缝开裂)，以及由此导致的渗滤液泄漏。此外，蒸汽通过衬垫扩散还会导致渗滤液中的污染物尤其是有机成分通过土工膜泄漏到土壤和水环境中，从而对地下水甚至填埋场周围的居民造成危害。
国内外许多学者用各种方法证明渗滤液及其组分的产生和泄漏会对生态系统和人体健康产生不利影响。比如法塔等。通过采样和地球化学勘探证实，大部分垃圾填埋场附近的地下水不仅不同程度地含有常规污染物(COD、BOD、氨氮)，还含有多种有毒有害成分(如重金属、POPs)，甚至一些新型污染物，如药物、个人护理用品、纳米粒子等也屡见报端。其次，也有学者通过探地雷达(GPR)、电磁场(EC)、电阻率层析成像(ERT)等地球物理方法对渗滤液的污染范围进行了定性。此外，过程模型法也广泛应用于垃圾渗滤液的迁移、累积模拟和风险评估。例如，美国环保局风险降低实验室开发了预测渗滤液产生和渗漏的HELP模型(填埋场水文过程评价模型)，广泛应用于填埋场的性能评价、设计优化和渗漏预测。美国环境保护署开发的EPACMTP模型(渗滤液迁移转化复合模型)用于模拟和预测渗滤液泄漏后多组分、多介质的迁移转化过程，评估其多途径暴露风险。
虽然相关领域的学者利用地球物理勘探、污染、模型模拟等多种手段，从毒理学、污染风险、健康风险等方面对填埋场渗漏的潜在危害进行了评估。然而，大多数研究都集中在“年轻”的填埋场，没有考虑核心材料老化对泄漏和长期污染风险的影响。然而，相关研究表明:异常高或低温、紫外线辐射、蠕变和化学腐蚀会导致HDPE膜发生化学老化，导致渗透系数、泄漏数量和面积增加，土工膜发生物理损伤，如焊缝开裂、机械损伤等。，由垃圾填埋场建设和运行过程中的机械损伤引起。英国GolderAssociates公司开发的Landsim模型(填埋场地下水污染风险模拟模型)概括了土工膜材料的老化过程，并将其耦合到垃圾渗滤液产生过程模型和渗滤液泄漏后的迁移转化过程模型中，为土工膜材料劣化和缺陷演化条件下的长期环境风险评估提供了很好的参考和工具方法。徐亚等人基于一系列假定的老化参数，采用Landssim模型对危险废物填埋场的泄漏环境风险和污染风险进行了长期评估。然而，上述研究中采用的土工膜老化参数均基于室内老化试验，对实际填埋场环境中土工膜材料的老化和缺陷演化规律及其对填埋场长期渗漏的影响鲜有报道。
为了弥补上述研究中的不足，选取西南某危险废物填埋场作为研究对象，选取as作为研究对象。通过现场取样和室内分析，获得了土工膜材料老化和缺陷演化的关键指标参数。基于Landsim模型和HELP模型，模拟了垃圾填埋场防渗材料老化条件下渗滤液渗漏和地下水污染风险的演化过程，及其短期(0 ~ 5年)、中期(5 ~ 10年)和长期(>:10a)三个阶段的渗滤液渗漏和地下水污染风险特征，为危险废物填埋场的长期环境风险管理提供决策指导和技术支持。
一.模式和方法
HDPE膜(高密度聚乙烯膜)是危险废物填埋场的核心部件，其性能直接决定了填埋场对危险废物及其有毒有害成分的阻隔能力，即防渗效果。HDPE膜老化对渗滤液渗漏率的影响主要由两方面引起:一是渗透系数因老化而降低；根据达西渗流定律，渗透系数减小，渗漏率增大；其次，HDPE膜的抗撕裂、抗拉伸等力学性能因老化而下降；在相同的外应力载荷条件下，HDPE膜的缺陷数量或面积增加，导致渗漏率增加，周围地下水污染逐渐加重。
在不考虑HDPE膜老化的情况下，垃圾渗滤液从产生到渗漏再到污染地下水，需要经历降雨、入渗、侧向排水、淋滤、渗漏入渗和饱和-非饱和带迁移转化等10余个地表和地下水文过程。因此，要准确评价垃圾渗滤液对地下水的影响，需要综合考虑上述所有水文过程，计算极其复杂。然后再考虑HDPE膜老化引起的性能指标和参数的变化，计算就更加复杂了。因此，英国环保局委托GolderAssociates开发了Landsim模型，用于预测HDPE膜老化条件下垃圾渗滤液的产生、泄漏和地下水环境影响。只需输入填埋场结构设计、材料特性、水文地质条件和HDPE膜老化参数，即可预测HDPE膜老化条件下垃圾渗滤液的产生、渗漏和地下水污染。
1.1老化过程概述及Landsim模型参数要求
填埋场HDPE膜常用于填埋场覆盖系统和渗滤液防渗系统。Landsim模型对两种体系中HDPE膜老化的泛化方式不同，所需的老化参数也不同。
对于封闭场地覆盖系统，Landsim模型假设封闭场地覆盖系统中HDPE膜的老化会影响桩的渗透量。老化前，填埋堆的渗透量等于设计渗透量。随着HDPE膜材料的老化(t0)，渗透量呈线性增加，直到HDPE膜的半衰期达到t1，此时渗透量达到一个较大值(见图1)。因此，在封闭场地覆盖系统中HDPE膜老化的关键输入参数是HDPE膜的老化开始时间t0和半衰期t1，以及相应的绒头渗透量(设计渗透量和较大渗透量)。
对于渗滤液防渗系统，Landsim模型认为HDPE膜老化会导致孔数和渗透系数的增加。老化前HDPE膜的渗透系数等于设计值K0，通常为1×10-14m∕s，孔数等于初始孔数N0(即HDPE膜在生产过程和铺设安装过程中产生的孔数之和)。当它在t0开始老化时，假设老化速率为S(性能年度下降的百分比)，渗透系数和孔数会根据老化速率增加。关键是确定t0和N0。
1.2桩身渗透量的确定
Landsim模型需要设计入渗量和大入渗量作为输入参数。填埋场的入渗量受降雨量、蒸发量、地表坡度和坡长、植被类型、封育和覆盖系统等因素的影响。帮助模型用于计算这项研究。HELP模型是美国地质调查局为美国环境保护局开发的垃圾填埋场水文特性评估模型。该模型不仅整合了全球近万个气象站的14年气象数据，还基于这些数据估算了全球3000多个地点的日、月、年降雨量、温度和太阳辐射数据。同时，还综合考虑了地表蓄水、径流、入渗、蒸散等因素对堆体入渗量的影响。只需要根据填埋场的位置选择一个有代表性的气象站，设置地表参数(如坡度、坡长、植被类型等。)以及结构和材料参数(如雨水排水介质的渗透系数、HDPE膜的渗透系数和漏洞数量等。)来估算填埋场的渗透量。
对于设计入渗量，通过在HELP模型中设置相应的气象站和地表参数，并假设HDPE膜的渗透系数为K0(1×10-14m∕s，孔数为N0来计算。
对于较大的渗透量，保持其他参数不变，假设完全老化后的HDPE膜的渗透系数等于下层粘土的渗透系数(10-8m∕s).在这种情况下，孔的数量对桩的渗透量没有影响，因此可以将其设置为大于N0的任何值。
1.3 HDPE膜老化时间和老化速率的测定
梁森荣等Landsim模型模拟所需的参数包括入渗参数、填埋和废物特性参数、防渗系统参数和多孔介质水流和溶质运移参数(见表1)。渗透参数和防渗系统参数分别根据HELP模型计算和现场实测。大多数参数由现场测量或设计参数确定，少数参数通常是固定值或对风险结果影响很小，因此Landsim模型建议使用默认值。认为HDPE膜的老化过程可以用3阶段模型来概括，即老化过程包括阶段ⅰ(抗氧化剂耗尽阶段)、阶段ⅱ(聚合物氧化诱导阶段)和阶段ⅲ(老化失效阶段)(见图2)。在第一阶段，HDPE膜主要发生抗氧剂消耗，渗透系数和力学性能没有变化。到第二阶段，HDPE膜的抗氧剂完全消耗，但在第三阶段之前，力学性能和渗透系数没有变化。到第ⅲ阶段，力学性能和渗透率以时效速率s逐渐恶化，即t0在数值上等于第ⅰ阶段和第ⅱ阶段的长度之和，t1在数值上等于第ⅰ阶段、第ⅱ阶段和第ⅲ阶段的长度之和。
通过检测HDPE膜的OIT(氧化诱导期)来确定第一阶段的长度。理论上，当OIT等于0时，通过观察其主要性能指标的变化来确定第二阶段。一旦性能指标开始下降，则认为通过检测任意两个时刻的主要性能指标，计算其变化率，取较大值来确定ⅱ期和ⅲ期的老化率。当任一性能指标的剩余率小于初始性能的50%时，视为达到半衰期。
1.4初始漏洞检测
HDPE膜在生产和施工过程中可能会损坏或有缺陷，对应的孔为初始孔。在本研究中，使用美国环境保护局推荐的偶极方法进行检测。其基本原理是利用HDPE膜的高阻特性，在膜的上下两侧放置一个电源电极，并连接到高压信号源的两端，根据采集到的电位信号的异常来准确定位泄漏点。
二。个案研究
2.1填埋场基本信息
填埋场位于中国西南部，属典型的温带大陆性气候，年均降水量208.4mm，年均蒸发量2616.9mm，一般认为非常不利于渗滤液的产生，是危险废物填埋场选址的有利条件。目标填埋场的设计库容为360×104m3，填埋场库区底部防渗结构采用复合衬砌设计。水文地质调查资料表明，该地区水流的量纲为一维线性，因此只需考虑包气带水流模型的上边界和下边界。包气带上部与填埋场底部相连，接受渗滤液的渗漏补给，因此其水流边界可视为给定的水流边界。根据填埋垃圾的主要成分，as是渗滤液中的主要污染物，As是研究的目标污染物。
2.2模型的基本参数
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2.2.1渗透参数的计算
如1.2节所述，利用HELP模型直接生成研究区的年气象数据(降雨量、太阳辐射和温度)，并计算桩身的地表径流、入渗和蒸发。结果(见图3)表明，年降雨量在266~369mm之间，其中208~330mm转化为蒸发，极小部分转化为地表径流，另一部分转化为堆体的入渗。不同情景下的入渗强度分别为39~161mm(自然入渗)和26.1~68.1mm(设计入渗)。
老化参数的计算
Landsim模型模拟所需的渗流控制系统参数通过第1.1节中的试验方法获得。对填埋场填埋区的HDPE膜进行检测，发现填埋区不透水HDPE膜的孔数为4.9 ∕(104m2).
该填埋场HDPE膜性能指标参数测试结果见表2。从表2可以看出，HDPE膜的OIT测试值为零，说明HDPE膜已经开始老化。因为它的各种性质的初始值都是未知的，所以假设所有指标的初始值都是cj∕t234—2006«；垃圾填埋场用高密度聚乙烯土工膜& # 187；规定的下限。在所有性能指标中，拉伸断裂强度(横向)退化较快，6年间下降了40%(HDPE膜铺设时间为2012年，测试时间为2018年)。同时，其2019年的测试数据显示，其拉伸断裂强度(横向)残留率为8%。据此计算，在该填埋场的使用环境下，HDPE膜的年老化率为8%，老化开始时间t0为第二年，半衰期t1为8a。
2.3结果和讨论
选择典型距离的暴露点进行风险分析，包括50m(厂界内)、100 m、200 m、400m(厂界外)、800m(防护范围外)和1000m(防护范围外)。短期(0 ~ 5年)、中期(5 ~ 10年)、长期(>:10a)，并基于2.2节老化试验参数和其他模型参数，采用Landsim模型进行模拟。
2.3.1泄漏随时间的变化
图4分别模拟了短期、中期和长期泄漏率随时间的变化。在初始时间，泄漏接近于零。这是因为填埋场设有多层粘土衬垫，其渗透系数很小。渗滤液需要很长时间才能通过粘土衬垫。模拟结果表明，短期内渗漏量急剧增加，渗漏率在P-95%(95%分位数，下同)时变化较大，从2年增加到9 m3∕·d，中期内渗漏率增幅逐渐减小，渗漏率仍在增加。30年后，渗漏率达到较大水平并趋于稳定。这是因为随着入渗时间的延长，堆体中渗滤液的存储量逐渐增加，防渗膜上的饱和水位上升，导致水头上升，渗漏率逐渐增加。
图5显示了不同时间泄漏率的累积频率分布。根据图5，讨论了平均泄漏率。渗漏率的增加在5年内不明显，但在5 ~ 10年内比短期(0 ~ 5年)增加了近一倍。100a年渗漏率增加更明显，5年增加近4倍，5 ~ 10年增加2~3倍。例如，当累积百分比达到图5中的0.5时，第三年和第五年的泄漏率分别为6.0和7.8m3∕d。第十年是11.3m3∕d，接近翻倍至100a年，渗漏率是32.5m3∕d，明显高于5年和5 ~ 10年。
2.3.2地下水污染风险
P-50%(50%分位数，下同)为平均风险水平下的污染物浓度预测值，选取该值进行分析，以总体反映填埋场渗漏对地下水的影响。图6给出了不同暴露点地下水中ρ(As)随时间的变化曲线。从图6可以看出:①短期内，厂界外(1000、800、400、200、100m)各点的峰值ρ(As)极小，几乎为0 mg ∕ L，50m时，第五年的P-50%仅为0.0001 mg ∕ L，地下水中的ρ(As)虽在200m上下波动，但远低于gb∕t14848—2017«；地下水质量标准& # 187；ⅲ类水质标准限值，环境风险可接受。②中期100m和800m地下水的ρ(As)为10-8和10-13mg∕L，低于GB ∕ T14848—2017的ⅲ类水质标准限值。400m处地下水的ρ(As)极低，为0.0001mg·∕·l，已超过GB ∕ T14848—2017 [31]的ⅲ类水质标准限值，50m处地下水的ρ(As)达到0.60g∕L，比GB ∕ T14848—2017的ⅲ类水质标准限值高出近12倍。
进一步考虑填埋场主体单元在老化条件下的长期风险，从图6中也可以看出，第22年，1000m距离(保护范围外)地下水中ρ(As)的P-50%均超过GB∕t 14848—2017ⅲ水质标准限值，800m距离(保护范围外)地下水中ρ(As)的P-50%。
图7显示了在考虑填埋场长期性能老化的情况下，不同暴露点地下水中ρ(As)峰值曲线的累积频率分布。假设相关标准中污染组分I的标准限值为CLi，暴露点污染组分I浓度的累积频率分布为F(Ci)，则暴露点地下水中ρ(As)的概率P可由公式(1)计算。
根据公式(1)和图7，可以计算出地下水中ρ(As)超标的概率(见表3)。从表3可以看出:①短期内，厂界外所有模拟点(100、200、400、800、1000m)地下水中ρ(As)为零，风险可以忽略不计。厂界内模拟点(50m)地下水中ρ(As)不为零，但超过GB ∕ T14848—200。②中期来看，考虑到填埋场的长期性能老化，模拟点200m内地下水中ρ(As)超标的概率大于80%，厂界内距离填埋场边界50m的点甚至大于97%。而模拟点800m以上和400-800m之间地下水中ρ(As)超标的概率为零。③长期来看，包括1000m距离在内的各模拟点地下水中ρ(As)超标概率为100%，污染风险较高。
2.4不确定性分析
利用过程模型进行风险评估容易受到不确定因素的影响，其中最重要的是模型参数的不确定性。例如，EPACMTP模型中含水层的孔隙度具有很大的空间变异性。此外，填埋场尺度HELP模型中降雨量的空间变异性较小，但具有很强的时间变异性，各变量的概率分布在第2.2节中确定(见表1)。考虑参数不确定性的影响，计算了地下水中ρ(As)的累积频率分布和不同分位数值(P-5%、P-10%、P-50%、P-90%和P-95%)对应的质量浓度。不确定性可以用P-95%与P-50%的比值来表征。根据图4的数据，不同时期(短期、中期和长期)的不确定性分别为1、1~2和1~3。可见，不确定性在不同时期对结果的影响是不同的。短期内地下水中ρ(As)很小，基本上对结果没有影响，中期影响增大。50m处地下水中ρ(As)与P-50%相差1倍，相差400m及以上，影响较小。地下水中ρ(As)差别不大，但长期效应大，随时间逐渐增大，P-95。
三。结论
a)短期内泄漏急剧增加，达到P-95%时泄漏率变化较大，中期增幅逐渐减小，泄漏仍在增加。30年后，渗漏达到较大程度，渗漏率趋于稳定。短期内漏损率增长缓慢，但中期比短期增加近一倍，长期增加更明显，短期增加近四倍，中期增加近二至三倍。
b)短期内地下水污染风险较小(超标概率为0)；中期来看，距离填埋场200m以内的污染风险大(超标概率≥80%)，400m以外的污染概率为零；从长期来看，距离填埋场1000米处的污染概率为100%，地下水受到严重污染。
c)现场测试数据和Landsim模型评估结果表明，填埋场防渗材料的劣化、老化等长期性能变化对地下水污染风险有影响。长期渗漏会造成1000m范围内所有地下水污染。因此，在填埋场的设计和运行中，需要考虑防渗膜等重要单元的长期性能变化。(来源:。武汉科技大学；湖北工业安全工程技术研究中心；中国环境科学研究院环境基准与风险评估国家重点实验室；中国环境科学研究院土壤与固体废物环境研究所；环境部固体废物和化学品管理技术中心)
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