高温煤焦油加氢废水的铁炭微电解处理技术

它是煤焦油焦化行业的重要产品之一。随着工业对煤焦油产品需求的增加，加氢技术改造得到的煤焦油产品的应用前景越来越明朗。这种加氢技术得到的煤焦油不仅具有传统煤焦油的所有基本特征，而且为石油产品的其他加工方法提供了一种新思路。和传统方式一样，也对环境造成很大的污染。煤焦油处理的废水通常含有苯酚、苯胺、吡啶、喹啉、苯并芘等有机物和其他毒性很大的无机物。目前，越来越多的研究者开始研究如何更好地减少这类废水的污染，从而更好地保护环境。煤焦油加氢废水与传统的焦化废水即酚氰废水既有相似之处，又有很大的区别。除了两者都含有较高的氰化物和氨氮外，煤焦油加氢废水中挥发酚、吲哚、苯并芘(a)、萘茚和油的含量远高于传统焦化废水。其中，高温煤焦油加氢废水来自高温煤焦油加氢工艺的三个工段，即减压蒸馏、冷低温脱盐水和稳压塔回流罐。这种物质在正常环境下很难降解，毒性很强。因此，在处理这类废弃物时，需要大大降低其对环境和生物的危害。只有其预处理达到一定程度后，才能进入生化阶段。微电解已应用于制药、印染、化工等行业。本文重点研究了铁炭微电解的降解方式以及对高温煤焦油加氢废水中污染物的去除效果，以期为高温煤焦油加氢废水的处理提供有效途径。

一.实验

1.1实验材料和水

实验材料为常规铁碳填料，规格为3cm×5cm，产品密度为1.2t/m3，物理强度不低于1000kg/cm2。

实验用水取自黑龙江省七台河市某焦化厂的实际高温煤焦油加氢废水，来自高温煤焦油加氢工艺的三个工段，即减压蒸馏、冷低温脱盐水和稳压塔回流罐。原水的CODCr约为45000 ~ 48000mg/l。

1.2实验方法

将预处理后的铁碳填料放入1000mL烧杯中，加入500mL实验用水，在室温(25℃左右)下反应，并保持搅拌。严格控制铁碳用量、反应时间、pH值和曝气量。反应后，用氢氧化钠调节出水pH值至碱性，沉淀悬浮物后取上清液测定CODCr值。

1.3分析和测试方法

pH值用玻璃电极法测定，CODCr用重铬酸盐法GB 11914-89测定。

二。结果和讨论

2.1铁炭微电解实验

2.1.1铁和碳的最佳用量

初始pH值为3.0±0.1，反应时间为1h，曝气量为1.5L/min，在200~700g/L范围内依次改变铁碳用量，研究不同铁碳用量下CODCr去除率的变化。实验结果如图1所示。

从图1中可以看出，CODCr的去除率并不是随着铁和碳含量的增加而单调变化，而是在大于600g/L时下降..这说明铁和碳越多越好。这是因为反应产生的氢离子与过量的铁反应。从图1中可以看出，当铁碳投加量为600g/L时，CODCr的去除率达到32.87%，这在现有条件下是一个很高的值。当铁的投加量大于600g/L时，CODCr的去除率下降，说明过多的铁与反应生成的氢气发生反应，阻碍了CODCr去除率的进一步提高。因此，有必要选择合适的铁和碳量，以确保去除率能够维持在较高的值。我们这里的结论与王跃的研究结果是一致的，其中采用铁炭微电解法处理模拟有机废水，COD去除率可以达到30%以上。

最佳反应时间

最佳铁炭含量为600g/L，初始pH为3.0±0.1，曝气量为1.5L/min，考察了反应时间为0.5、1.0、1.5、2.0、3.0和4.0h对CODCr去除率的影响。实验结果如图2所示。

分析了反应时间与CODCr去除率的关系，发现当t : 2h时t<，随着反应时间的增加，CODCr的去除率基本稳定并有缓慢下降的趋势。这是因为铁碳材料表面由于微电解的电团聚而不易反应，电解难以发挥。氢离子过多会消耗大量的铁，对电解也是不利的。因此，最佳反应时间为2h。这与罗剑飞的研究结果是一致的。

2.1.3更好的pH值

结合2.1.1和2.1.2的实验结果，考察了铁炭投加量为600g/L、反应时间为2h、曝气量为1.5L/min时，初始pH为1.5、2.0、2.5、3.0、3.5和4.0对CODCr去除率的影响。实验

从图3可以看出，初始ph : 3时，CODCr的去除率随着ph值的升高而降低。这是因为随着酸性环境的逐渐减弱，铁碳微电解过程中驱动微电解反应的电位差逐渐减小，削弱了铁碳微电解的效果。同时，随着pH值的升高，填料中铁的溶解速度会逐渐变慢，在这个过程中会产生大量的Fe(OH)2，导致微电解难以继续进行。从上面可以看出，最适初始pH为3，与柴豆的研究结果一致。

2.1.4更好的通气率

结合2.1.1、2.1.2和2.1.3的实验结果，考察了当铁碳投加量为600g/L，反应时间为2h，pH值为3±0.1时，曝气量为0.5、1.0、1.5、2.0、2.5和3.0L/min对CODCr去除效率的影响。

在图4中，我们发现当曝气量为0~2.0L/min时，CODCr的去除率随着曝气量的增加而增加。随着曝气量的增加，废水中的氧含量增加，增加了还原反应的反应电位。这个过程会加剧微电解反应。在搅拌过程中加入适量的气体会增加整体的搅拌效果，使加入的铁和碳更好的溶解并与废水充分接触，从而使微电解反应更充分的发生[17]。当曝气量达到2.0L/min时，水中氧含量趋于饱和，CODCr去除率基本稳定。当曝气量大于2.0L/min时，CODCr去除率可达35.62%，曝气量对去除率的影响将达到饱和状态，此时气体基本不会促进微电解反应。与前面的铁碳量和反应时间一样，曝气量的选择也需要一个合理的范围，以保证较大的去除率。曝气量为2.0L/min，CODCr去除率为35.51%。

在前期研究中，牛红兰采用次氯酸钠氧化法预处理初始CODCr为2248mg/L的焦化废水，CODCr去除率为36.1%。李采用臭氧氧化法对初始COD为2080mg/L的焦化废水进行预处理，CODCr去除率为26.9%。在连续通入空气的条件下，用超声波-紫外线法对初始CODCr为3529.25mg/L的程瑞焦化废水辐照180min，CODCr降解率达到30.7%。田采用微电解法预处理初始COD为3500mg/L的焦化废水，COD去除率为20.2%。与焦化废水相比，高温煤焦油加氢废水污染物更复杂，浓度更高。之前我们采用微电解法预处理初始CODCr为2531mg/L的低浓度高温煤焦油加氢废水，CODCr去除率达到59.3%。本实验中，未经稀释处理的高浓度高温煤焦油加氢废水CODCr去除率仍可达到35.78%。因此，铁炭微电解对高温煤焦油加氢废水中污染物的降解效果相当可观。

2.2正交实验

微电解处理的效果是多种相关条件共同作用的结果，因此需要了解每种条件的最佳选择范围。本文通过正交试验，确定了高温煤焦油加氢废水处理中各影响条件的合理取值范围。影响铁微电解预处理效果的主要因素有:铁炭投加量、反应时间、初始pH和曝气量。选用L9(34)正交表，正交设计见表1，正交实验结果见表2。

从表2可以看出，影响CODCr去除率的因素有初始pH、铁碳投加量、反应时间、曝气量，最佳工艺参数组合为A2B3C1D2，即铁碳投加量为600g/L，初始pH为2，反应时间为3.0h，曝气量为2.0L/min。

三。结论

(1)研究结果表明，铁炭微电解预处理高温煤焦油加氢废水是可行的，影响CODCr去除率的主要因素是初始pH、铁炭投加量、反应时间和曝气量。

(2)正交试验结果表明，铁炭微电解法处理高温煤焦油加氢废水的最佳工艺为:铁炭投加量600g/L，初始pH为2，反应时间为3.0h，曝气量为2.0L/min。在此条件下，可获得良好的处理效果，CODCr去除率可达35.78%。(来源:黑龙江科技大学环境与化学工程学院)

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